[18/04/2007] Керметный ТВЭЛ для АСММ с повышенными характеристиками и безопасностью
С.С.Гаврилин, В.П.Денискин, В.И.Наливаев, И.И.Федик, ФГУП «НИИ НПО «Луч»
В докладе представлены основные результаты расчетно-конструкторских и экспериментальных исследований, полученные в НИИ НПО «Луч» при создании керметного твэла на основе микротоплива для реакторов атомных станций малой мощности (АСММ),
охлаждаемых водой.
Предлагаемый керметный отличается от известных твэлов дисперсионного типа тем, что:
• тепловыделяющий сердечник, набираемый из керметных стержней высотой 50 мм, имеет матричную структуру, исключающую контакты между пористыми топливными частицами размером ~ 500 мкм, при объемной доле ядерного топлива в композиции ~ 75%;
• в качестве матрицы используется материал на основе ZrNb сплава;
• между оболочкой и сердечником располагается контактный подслой из материала типа силумин, обеспечивающий между ними металлургическое сцепление и высокую теплопроводность.
Увеличение безопасности эксплуатации достигается за счет:
• создания на поверхности стержней дополнительного барьера в виде тонкостенной, герметичной циркониевой оболочки;
• снижения выхода продуктов деления из негерметичных твэлов;
• уменьшения вероятности разгерметизации оболочки твэла;
• снижения скорости коррозии композиции в теплоносителе (вода).
Проведенные проработки показали, что использование предлагаемого твэла позволит повысить эксплуатационные характеристики
АСММ в результате:
• увеличения выгорания до 160 МВт сут/кг U с обеспечением объемной доли UO2 в композиции ~ 75%;
• снижения растягивающих напряжений в оболочке твэла за счет компенсации твердого распухания ядерного топлива его пористостью;
• взаимосогласованного выбора состава композиции и материала матрицы;
• снижения скорости коррозии оболочки твэла.
Результаты экспериментальных исследований макетов твэлов в условиях запроектной аварии с расплавлением контактного подслоя подтверждают, что перемещение силумина по зазору и его химическое взаимодействие с элементами конструкции твэл не приводит к разгерметизации оболочки.
Введение
К началу 1990-х годов в России насчитывалось более 40 в различной степени проработанных реакторных установок малой и особо малой мощности (АСММ, тепловая мощность меньше 500 МВт [1]). Основные эксплуатационные характеристики АСММ в значительной степени определяются твэлами. Поэтому
конструкторами АСММ перед разработчиками твэл ставится задача создать новое поколение керметных твэлов с большей загрузкой по ядерному топливу и более низким обогащением и имеющих повышенные эксплуатационные характеристики (прежде всего по выгоранию и геометрической стабильности) и надежность.
Использование ядерного топлива обогащением меньше 19,5% по урану 235 устраняет основное препятствие, ограничивающее поставку АСММ в другие страны. Увеличение ресурса с одновременным обеспечением
требований по обогащению ядерного топлива позволит повысить экономические показатели каждой АСММ по сравнению с зарубежными аналогами.
В настоящей статье представлены основные результаты расчетно-конструкторских и экспериментальных исследований по созданию для АСММ керметных твэлов на основе микротоплива с матричной структурой (в
дальнейшем керметный твэл).
Описание конструкции твэла
Предлагаемый керметный твэл отличается от твэла с керамическим топливом
и известных твэлов дисперсионного типа тем, что (рис. 1, [2]):
• керметный топливный сердечник имеет матричную структуру, исключающую контакты между топливными частицами размером 350-500 мкм, при объемной доле ядерного топлива в композиции 70-75 %;
• в качестве материала матрицы используется сплав на основе циркония;
• между оболочкой и сердечником располагается подслой из материала типа силумин, обеспечивающий металлургическое сцепление и высокую теплопроводность, а также использование оболочки твэла, изготовленной по штатной заводской технологии.
Технологическая схема изготовления топливного сердечника состоит из следующих основных операций: сфероидизация частиц ядерного топлива; нанесение металлического покрытия на топливные микросферы, горячее изостатическое прессование стержней из топливных частиц с покрытием высотой до 50 мм; механическая обработка стержней. Заполнение твэла с тепловыделяющим мкерметным сердечником контактным материалом
типа силумин осуществляется по технологии разработанной в ОАО «МСЗ» [3].
По принятой технологической схеме изготовлены керметные тепловыделяющие сердечники для различных реакторов, отличающиеся ядерным топливом (UO2 , UN), объемной долей (от 60 до 75%) и пористостью частиц
ядерного топлива (5-10%), а также материалом матрицы (NiCr сплав, Cr, ZrNb сплав, AlZr интерметаллид и др.).
Разработанная технология отличается от двух известных технологий, основанных на:
• обработке смеси порошков ядерного топлива и металла (цирконий, алюминий) в металлической оболочке.
В такой технологии обеспечивается металлургическое сцепление между тепловыделяющим сердечником и оболочкой твэла;
• заполнении жидким металлом (сплав на основе силумина) газового пространства в засыпке из гранул ядерного топлива, расположенных в оболочке твэла.
По этим технологиям не изготавливались твэлы с матрицей из более прочного материала, чем Zr, Al, сплав на основе силумина, что ограничивает возможности использования технологий при создании твэлов с повышенными
требованиями по геометрической стабильности. В таких твэлах глубокое выгорание может быть достигнуто при использовании устройств, компенсирующих твердое распухание ядерного топлива [4]. По первой технологии
трудно изготовить твэлы с объемной долей ядерного топлива больше 40%, что затрудняет обеспечить противоречивые требования по обогащению и загрузке урана.
Основные характеристики керметного твэл на основе микротоплива, повышающих эксплуатационные
параметры реактора
Выбор оптимального сочетания конструкционных (размер топливных частиц ядерного топлива и их пористость, материал матрицы и её количество в композиции) и технологических характеристик (структура композиции, режим прессования и др.) позволяет обеспечить высокую геометрическую стабильность
керметной композиции и твэла на её основе за счет компенсации основной части твердого распухания ядерного топлива его пористостью и исключения газового распухания композиции [5,6]. Проведенными расчетно-экспериментальными исследованиями показано, что использование предлагаемого керметного твэла позволит достичь выгорание в водо-водяных АСММ не менее 160 МВт сут/кг U. При этом изменение диаметра керметного твэла не будет превышать 0,5% в том случае если:
• прочностные характеристики материала матрицы (предел текучести, характеристик ползучести) и её количество в композиции будут достаточными для создания в топливных микрочастицах сжимающих напряжений не менее
30 МПа. Такие условия могут быть реализованы при легировании циркония несколькими процентами ниобия;
• пористость топливных микросфер будет достаточной для компенсации твердого распухания диоксида урана.
Правильность выбора направления по разработке керметного твэла с повышенной геометрической стабильностью обоснована результатами послереакторных исследований керметных твэлов на основе микротоплива,
разработанных для различных ректоров. Эти результаты показали, что облученные керметные твэлы до заданных
в технических заданиях выгораний на разработку (~ 120 МВт сут/кг U) имеют запас по ресурсу и способны обеспечить более глубокое выгорание. Структура топливной композиции, облученной до выгорания 110 МВт сут/кг
U, отличается от исходной большей плотностью топливных частиц (рис.2) при сохранении матричной структуры и отсутствия трещин в матрице и диоксиде урана.
В обоснование радиационной стойкости предлагаемого твэла в реакторе МИР (НИИАР) облучаются прототипы экспериментальных твэлов с керметным топливом (UO2 – сплав Zr). В облучаемых твэлах тепловыделяющие сердечники набраны из керметных стержней размером 50 мм. Объемная доля диоксида урана в композиции составляет 75 %. За время облучения с ноября 1997 г по 2003 г достигнуто выгорание 65 МВт*сут/кг U. Все облученные твэлы сохранили герметичность.
Матричная структура композиции, исключающей контакты между топливными частицами размером 350-500 мкм, при объемной доле ядерного топлива в композиции 70-75%, и механическое сцепление между ядерным топливом
и матрицей, осуществляемое за счет затекания последней в поверхностные поры диоксида урана, позволяют:
• обеспечить максимальные значения теплофизических, прочностных и физико-химических свойств композиций выбранного состава. Это подтверждается результатами исследований зависимости теплофизических свойств,
коэффициента линейного расширения, коррозионного взаимодействия с теплоносителем от параметров, определяющих степень матричности структуры;
• локализовать в микрочастицах ядерного топлива 95% продуктов деления от образующихся в процессе облучения. С уменьшением размера частиц диоксида урана до 50-150 мкм, которые используются в одном из прототипов твэлов, в материале матрицы будет находиться от 10 до 30 % продуктов деления от образующихся;
• значительно снизить концентрацию газообразных продуктов деления (ГПД) в материале матрицы за счет их диффузии в газовую прослойку, расположенную на поверхности раздела матрица - ядерное топливо. Результаты
исследования поведения ГПД в керметной композиции показали, что значительное выделение ГПД, вбиваемые в матрицу на глубину 10 мкм, в газовую прослойку начинается при температуре выше 7000С. Такой процесс позволяет сохранить пластические характеристики материала матрицы и снизить диффузионный поток продуктов деления к оболочке твэла. При создании металлургического сцепления между ядерным топливом и ядерным
топливом увеличивается количество ГПД в материале матрицы за счет их диффузии из диоксида урана;
• эффективно использовать упрочнение слоя матрицы, поврежденной осколками деления, в сдерживании распухания пористых микрочастиц ядерного топлива. При увеличении прочностных характеристик слоя матрицы
эффективностьв сдерживании распухания возрастает. Такой эффект будет существовать до возникновения трещин в этом слое из-за снижения пластичности. В послереакторных исследованиях керметных композиций
трещин в этом слое не обнаружено.
Созданная структура керметных композиций близка к оптимальной, так как все её компоненты направлены на повышение радиационной стойкости твэла.
Структура контактного подслоя между оболочкой и тепловыделяющим сердечником (рис.3), состоящая из контактного материала и зон взаимодействия с элементами конструкции твэла, обеспечивает термическое
сопротивление не более 10-6 град Вт/м, высокие теплофизические свойства контактного подслоя (коэффициент теплопроводности 150 Вт/м0С). При эксплуатации процессы, протекающие в подслое между оболочкой и
тепловыделяющим сердечником, не приводят к возникновению дополнительных напряжений в оболочке и разрушению твэлов в проектных и запроектных авариях.
К таким процессам относятся диффузионные, ответственные
за изменение структуры контактного подслоя, а также процессы, ответственные за возникновение трещин и
дополнительных напряжений в оболочке и др. Эти процессы изучались на макетах твэлов, прошедших изотермические отжиги по режимам (5000С, 10 часов; 8000С, 20 минут; 9000С, 10 минут) и макетах твэлов высотой 1 м в переменном температурном поле по длине образцов в течение 6 часов. Минимальная температура образцов
равна 3500С, максимальная – 7000С. В первом твэле температура по высоте изменялась линейно от 3500С до
7000С. Максимальное значение было в верхней части образца. Во втором образце температура изменялась по синусоидальному закону с максимумом в центре макета твэла (7000С). При выбранных режимах часть контактного материала находилась в жидком состоянии (температура плавления силумина 5850С). Температура измерялась
семью термопарами равномерно расположенными по высоте макета твэла с точностью ±50С.
Химическое взаимодействие контактного подслоя в жидком и в твердом состояниях с элементами конструкции твэла не приводит к разрушению и изменению диаметра твэла. При взаимодействии с твердым контактным подслоем образуется многослойная зона взаимодействия, состоящая из нескольких интерметаллидов, которая равномерно
распространяется в оболочку и стержень керметной композиции. Взаимодействие происходит без образования полости. Структура контактного подслоя при температуре меньше 5400С подобна исходной (см. рис.3).
Поверхность зоны взаимодействия со стороны сплава ЭП-110 имеет ровную границу, а со стороны силумина имеет языки (выступы) и впадины. Из металлографических исследований установлено, что неровная граница распространяется только на один интерметаллид (ZrAl3). Высота языков и впадин в сумме равна толщине зоны взаимодействия, не превышающей
5 мкм. Наличие в зоне взаимодействия нескольких слоев объясняется диаграммой состояния Zr-Al.
Проведенные эксперименты показали, что:
1. Cлоистая структура зоны взаимодействия с увеличением температуры и времени перерождается в интерметаллид ZrAl3, который имеет более высокую коррозионную стойкость в воде, чем сплав ЭП-110;
2. Теоретически и экспериментально установлено, что взаимодействие силумина с элементами конструкции твэла приводит к повышению концентрации вакансий и снижению концентрации кремния в контактном материале. Такие процессы снижают напряжения в оболочке твэла;
3. Экспериментально показано (см. рис.3), что:
• в условиях запроектных аварий перемещение жидкого контактного подслоя в переменном температурном поле (до 7000С) по высоте зазора между оболочкой и тепловыделяющим стержнем под действием силы тяжести не приводит к разгерметизации твэл и возникновению дополнительных тангенсальных напряжений в оболочке;
• расплавление контактного материала в диаметральном зазоре между оболочкой и сердечником равном 200 мкм приводит к образованию на его месте полости и слоя взаимодействия в оболочке из интерметаллида ZrAl3 толщиной ~ 170 мкм. Такая структура устойчива от разрушения за счет более высокой
совместимости со сплавом ЭП-110.
Состояние работ поразработке керметных твэлов
В НИИ НПО «Луч» разработана лабораторная технология изготовления керметных твэлов на основе микротоплива и на ее основе, с участием ЦНИИЛ ОАО «МСЗ», выбраны направления работ по совершенствованию основных операций применительно к производству этого керметного топлива. В сформулированном направлении проводятся работы по совершенствованию технологии изготовления керметного топлива.
Керметный твэл подобной конструкции (диаметр твэла 9,1 мм) облучается в реакторе МИР. Все твэлы сохранили герметичность при достигнутом выгорании 65 МВт сут/кг U. Твэлы отличаются объемной долей диоксида
урана в композиции (от 65 до 75% об.) и содержанием ниобия в циркониевой матрице (от 1 до 12% масс).
Заключение
Использование керметного твэл на основе микротоплива с обогащением ниже 20% по урану 235 в транспортных ЯЭУ и малой энергетики позволит решить задачи «нераспространения» и экспортного потенциала, обеспечения длительной работы без перегрузки. Применение композиции с более прочной матрицей (на
основе ZrNb сплавов), чем силумин и цирконий позволяет повысить геометрическую стабильность и уменьшить напряжения в оболочке твэла при глубоких выгораниях за счет компенсации твердого распухания ядерного
топлива его пористостью. Использование керметного твэла на основе микротоплива позволит достичь глубину
выгорания до 160 МВт сут /кг U и увеличить объемную долю UO2 в композиции до 75%. Процессы, протекающие при взаимодействии контактного материала с элементами конструкции твэла, не приводят к возникновению дополнительных напряжений в оболочке и её разрушению при аварии с расплавлением контактного материала.
Литература
1. Кривицкий И.С. Малая атомная энергетика и проблемы атомной теплофикации. Международная научно-практическая конференция «Малая энергетика – 2004» с.59
2. Черников А.С., Пермяков Л.Н.. Федик И.И., Гаврилин С.С, Курбаков С.Д. Твэлы на основе сферических частиц с защитным покрытием для реакторов повышенной безопасности. Атомная энергия. Т.87, вып. 6, декабрь 1999 с. 451-462.
3. Пермяков Л.Н., Черников А.С., Гаврилин С.С., Спассков В.П., Симаков Г.А., Курылев В.И. Твэл с керметным сердечником матричного типа для водо-водяных энергетических реакторов повышенной безопасности. – Доклад на третьей межотраслевой конференции по реакторному материаловедению, НИИАР, 1992, в сборнике докладов Т. 1, с. 134-144, Димитровград 1994
4. А.В. Ватулин, Г.В. Кулаков, В.П. Костомаров. И др. Разработка твэлов активных зон плавучих энергоблоков (ПЭБ) и атомных станций малой мощности (АСММ). Состояние и перспективы. Вопросы атомной науки и техники. Серия: материаловедение и новые материалы. Выпуск №1 (64), 2005, с.146-148.
5. Федик И.И., Гаврилин С.С., Денискин В.П., Наливаев В.И. Керметное топливо на основе микротвэлов. Доклад на семинаре межрегионального общества материаловедов 26-27 сентября 2003 г. Агой, Краснодарский край
Тезисы докладов с. 16-17.
6. Федик И.И., Гаврилин С.С., Денискин В.П., Наливаев В.И., Константинов В.С., (ФГУП «НИИ НПО «Луч», Пономарев-Степной Н.Н., Кухаркин Н.Е. (КИ), Коновалов И.И. (Минатом России), Драгунов Ю.Г., Рыжов С.Б., Спассков В.П., (ФГУП ОКБ «Гидропресс»), Субботин В.И. (РАН). Новое поколение твэлов на основе микротоплива для ВВЭР – Атомная энергия, Т.96, Вып.4, апрель 2004, c.276-285.
По материалам 7 Международного форума «Топливно-энергетический комплекс России», 10-12 апреля 2007 г.
|