Новая технологическая платформа на базе композитного топлива с замыканием ЯТЦ
Дата: 13/12/2012
Тема: Ядерно-топливный цикл


А.М.Савченко, в.н.с., к.т.н., ВНИИНМ им. А.А.Бочвара


Весной этого года РОСАТОМ: «в целях стимулирования научной и инновационной деятельности» организовал открытый конкурс «10 инновационных задач атомной промышленности». В основном благодаря этому конкурсу удалось собрать воедино и систематизировать материалы наших работ в данном направлении, кратко изложенные в статье «Новая технологическая платформа на базе композитного топлива с замыканием ядерного топливного цикла», попавшей в число 10 инновационных задач по версии Росатома.


На первом этапе конкурса необходимо было сформулировать задачу, обосновать ее и коротко указать пути решения. Летом из 77 поданных на конкурс предложений были отобраны необходимые 10 задач

На втором этапе конкурса нужно было представить подробное решение задач. Конкурс был профинансирован – 3млн. рублей полагалось участникам и 2 млн рублей конкурсной комиссии за принятие решения. 

Из 10 отобранных на первом этапе конкурса задач только 3 задачи признаны решенными правильно

Мы благодарны РОСАТОМу за организацию конкурса и за его инициативу, но в то же время возникает ряд вопросов.

1. По моему мнению, политически неправильно звучит название конкурса, демонстрируя незнание самим Росатомом стоящих перед ним инновационных задач, хотя это не так. Ведь помимо тысяч тем, финансируемых Росатомом, есть еще специальная программа НТБ, направленная на нахождение и реализацию инновационных проектов.

2. Участники конкурса выдвигали задачи, решения которых им уже было известно – эти задачи и пути их решения согласованы и утверждены Росатомом, а также давно финансируются. Поэтому признание верными решения только трех задач их десяти, выглядит нелогично.

3. К сожалению, участники конкурса не были ознакомлены с результатами экспертизы. Ведь если задача признана актуальной и инновационной (попала в 10), а люди, работающие над ее решением, двигаются не в том направлении и тратят зря народные деньги, то логичней было бы поправить их и повысить эффективность работ.

4. Хотелось бы также ознакомиться не только с решением 10 отобранных задач (трех правильных решений и семи неправильных по мнению комиссии), но также и со всеми остальными задачами, не прошедшими во второй тур. Ведь помимо обоснования своей задачи, большинство участников в сжатом виде демонстрировало и пути ее решения. 

В заключение еще раз хочу поблагодарить Росатом за организацию конкурса как за практическую инициативу поддержки инноваций. Буду благодарен за любые критические комментарии, даже смешные (некоторые отдельные очень активные представители КИ надолго остановили наши работы, представив отрицательное ТЭИ. Основной их вывод: «применение более высокоплотного топлива в реакторах ВВЭР-1000 экономически невыгодно, так как ведет к большему расходу природного урана» (больше урана размещается в твэле). Но то, что при этом на 30% продляется кампания при сохранении 5% обогащения топлива, нарабатывается больше плутония, увеличивается КИУМ и можно увеличить время между перегрузками, во внимание не принималось.



Предложения по решению задачи №10

«Новая технологическая платформа на базе композитного топлива с замыканием ядерного топливного цикла», входящей в перечень «10 инновационных задач атомной промышленности», сформированной в рамках конкурса, объявленного Госкорпорацией «Росатом»

Авторы: А.М.Савченко, А.В.Ватулин (ОАО ВНИИНМ им А.А. Бочвара)
Краткое описание предложенного решения

Суть предложения: переход от контейнерной конструкции твэла к твэлу дисперсионного типа на основе ураноемкого топлива U-Mo, U-Nb-Zr, U3Si с матрицей из циркониевых сплавов, обеспечивающей металлургическое сцепление и совместимость компонентов твэла с использованием современных нанотехнологий (капиллярной пропитки) и улучшенными технологическими, теплофизическими и экологическими характеристиками.

Результат – снижение цены отпускаемой потребителю электроэнергии.

Благодаря оригинальной технологии изготовления в сердечнике твэла сохраняется регулируемая пористость для компенсации распухания топлива. В предлагаемый композит может также вводиться порошок диоксида плутония, изготовленный пирохимическим методом. В этом случае возможно полное замыкание топливного цикла.

Вследствие более высокой ураноемкости композитного топлива (на 15-50% выше таблетки из диоксида урана под оболочкой твэла) представляется возможным удлинение кампании для реакторов типа ВВЭР-1000 до 30% без повышения обогащения и обеспечение естественной безопасности реакторных установок. Увеличение коэффициента воспроизводства, и большая (в 2-3 раза) наработка плутония облегчает замыкание топливного цикла. Высокая теплопроводность, а также автоматически образующееся при жидкофазном спекании покрытие на оболочке из матричного циркониевого сплава может позволить применить данные композиты для быстрых реакторов. Показатели ураноемкости при этом сохраняются на уровне нитридного топлива и превышают показатели МОХ топлива.

Наличие металлургического сцепления компонентов топлива, а также топлива с оболочкой повышает теплопроводность сердечника, защищает оболочку от взаимодействия с топливом и осколками деления и повышает работоспособность при маневренных режимах, что оптимизирует экономичный режим эксплуатации АЭС.

Так как в предлагаемом композитном U-PuO2 топливе сплавы из обедненного урана и диоксид плутония имеют раздельное распределение и, следовательно, выполняют в мини объеме функции активной зоны и зоны воспроизводства, то их механическое отделение и сепарация позволяет отделить делящиеся изотопы плутония от неделящихся без растворения и химической переработки топлива. Это может облегчить замыкание топливного цикла и значительно снизить количество радиоактивных отходов. 

Подробное описание предложенного решения

1. Введение

Для обеспечения качественного скачка в разработке твэлов нового поколения и для повышения конкурентоспособности на рынке производства электроэнергии предлагается перейти от твэла контейнерного типа, возможности модификации которого практически исчерпаны, к твэлу дисперсионного типа на основе ураноемкого топлива U-Mo, U-Nb-Zr, U3Si с матрицей из циркониевых сплавов (METMET), обеспечивающей металлургическое сцепление и совместимость компонентов твэла. [1-3] (рис. 1). При этом без изменений остаются конструкция реактора, активной зоны и даже размеры, форма и материалы оболочки твэла.

Твэлы дисперсионного типа обладают высокой радиационной стойкостью, надежностью, работоспособностью в режиме переменных нагрузок и способны достигать высоких выгораний.

 

 

 

Рис. 1. Схема и преимущества перехода с таблеточного на композитное топливо

 

Конструктивно дисперсионный топливный сердечник состоит из равномерно распределенных гранул топлива повышенной плотности из сплавов U-Mo, U-Nb-Zr, U3Si, металлургически сцепленных между собой и с оболочкой твэла специально разработанными матричными сплавами на основе циркония с температурой плавления 790 - 8600С [4-5]. При этом в топливном сердечнике сохраняется регулируемая пористость от 16 до 38 % для компенсации распухания топлива (рис. 2). Применительно к тепловым реакторам новое топливо будет иметь лучшие нейтронно-физические характеристики, что, в конечном счете, снизит себестоимость производимой электроэнергии.

 

 

Рис. 2. Фрактограмма излома твэла (пористость 18%); макроструктура топливной композиции (пористость 22%) и микроструктура топливной композиции U9Mo + Zr8Fe8Cu [4-5].

 

Дисперсионный или композитный твэл может состоять из нескольких компонентов: делящегося и воспроизводящего топлива, оболочки и, главной составляющей, – коррозионно-стойкого и совместимого с компонентами твэла матричного материала, осуществляющего металлургическое сцепление и формирующего композит. В композиты можно также вводить выгорающий поглотитель, для улучшения нейтронно-физических характеристик реактора, а также порошок диоксид плутония, изготовленный пирохимическим методом. В этом случае возможно замыкание топливного цикла.

Композиты позволяют значительно улучшить характеристики и сочетать свойства материалов, применение которых в чистом виде ограничено.

Изготовление композитного топлива с помощью метода жидкофазного спекания позволяет получить металлургическое сцепление компонентов топлива, что повышает теплопроводность сердечника и защищает оболочку от взаимодействия с топливом и осколками деления.

2. Материалы, технология и свойства композитов

Применение в новом композите ураноемкого металлического топлива позволяет значительно увеличить ураноемкость. Ключевым моментом является применение нового класса специально разработанных во ВНИИНМ циркониевых матричных сплавов (табл. 1) [4-5], представляющих собой глубокие эвтектики и позволяющие применить технологию жидкофазного спекания при изготовлении твэлов. Сплавы групп 1 и 2 предназначены для использования в тепловых реакторах, групп 3 и 4 – в быстрых ректорах. 

 

Таблица 1

                     Составы циркониевых матричных сплавов, температуры плавления и пропитки [4-5].

Номер группы

Содержание легирующих элементов, % масс

Температура плавления, 0С

Температура пропитки, 0С

 

Zr

Ti

Fe

Cu

Be

Остальные элементы: Nb, Cu, Gd, Mo, Al, Si, B, U, Pu и т. д..

 

 

1

основа

-

6-12

6-12

-

850-860

900-910

2

основа

-

4-8

 

2-3

780-810

850-870

3

основа

5-10

8-14

8-14

-

810-820

880-900

4

основа

5-20

4-7

1-3

1.5-2.5

690-720

780-810

Благодаря уникальным капиллярным свойствам новых сплавов их способности проникать в любые зазоры под действием капиллярных сил была разработана новая технология изготовления твэлов – капиллярная пропитка, являющаяся разновидностью жидкофазного спекания. 

Она включает в себя виброзасыпку смеси гранул топлива и матрицы в циркониевую оболочку твэла и капиллярную пропитку – кратковременный (1-5 минут) отжиг при температуре 840 – 9000С (рис. 3)[1-3]. При этой температуре циркониевый сплав полностью расплавляется и под действием капиллярных сил перемещается и заполняет стыки между топливными гранулами, а также топливом и оболочкой, образуя металлургическое сцепление, что обеспечивает высокую теплопроводность топливного сердечника.

После изготовления твэла температура плавления матричного сплава увеличивается на 200 – 3000C, так как происходит изменение его состава за счет перехода в него циркония из оболочки твэла и урана из топлива, что повышает надежность твэла в аварийных ситуациях.

 

 

Рис. 3. Схематичное изображение поперечного сечения твэла: после виброснаряжения, после капиллярной пропитки; и исходные компоненты - гранулы циркониевого матричного сплава и металлического топлива [1-3,]

Следует отметить, что объем пор регулируется соотношением размеров гранул топлива и матрицы при виброзасыпки. Крупные гранулы топлива образуют каркас, а мелкие гранулы матрицы распределены в промежутках каркаса. Это препятствует усадке топливного столба при последующем отжиге (капиллярной пропитке) и способствует равномерному распределению топлива по длине твэла. Коэффициент неравномерности распределения топлива не превышает 1.04.

Свойства топливных композиций приведены в таблице 2, а микроструктуры с объемной долей топлива 72% на рис. 4 [3-4]. В этом случае мелкие гранулы матрицы частично замещаются гранулами топлива.

 

Таблица 2

Свойства топливных композиций [1-4]

Дисперсионное топливо

U3Si

U-9Mo

U-1.5Mo-1.0Zr

U-5Nb-5Zr

U-3Nb-1.5Zr

UO2 таблетка

Содержание урана в топливной композиции (г/см3 под оболочкой твэла) при объемной доле топлива

66% o

9.6

10.7

11.9

9.8

11.34

 


8.5

72%

10.45

11.7

12.9

10.7

12.37

Увеличение содержания урана по сравнению с таблеткой из UO2, %

13-24

26-38

42-55

15-26

35-47

-

Теплопроводность при 500 °С,

W×m-1×К-1

19

22

24

18

21

2-4

Слой взаимодействия при 750 °С в течении 6000 часов, mm

7-10

10-15

 

15-25

 


Скорость коррозии в воде при 3300C (г/м2ч)

0.03

0.05

 

0.02

 



В твэлах, изготовленных методом капиллярной пропитки, объемная доля топлива составляет 66-72%. Поэтому при применении ураноемкого топлива, достигается ураноемкость 9.5-12.9 г/см3 под оболочкой твэла.


 

Измеренная теплопроводность топливных композиций при 5000С и пористости 25% равна 14-22 Вт/м•град, что при наличии металлургического сцепления с оболочкой обеспечивает низкую рабочую температуру в центре твэла (cold fuel). Топливные композиции из-за наличия циркониевой матрицы имеют высокую коррозионную стойкость. Скорость коррозии в воде при 350 °С составляет 0.02-0.04 г×м-2×ч-1.

За счет наличия прочного диффузионного сцепления с циркониевой оболочкой и отсутствия хрупких интерметаллических соединений на границе оболочка – топливная композиция образцы твэлов показали высокую стойкость к термоциклированию (более 300 циклов теплового удара: нагрев до 5000С – охлаждение в воде), что делает твэлы работоспособными в режиме переменных нагрузок.

Так как основу матричных сплавов составляет цирконий, то сплавы оказались совместимы с ураноемким топливом как при изготовлении, так и после длительных изотермических отжигах при 7500С в течение 6000 часов (рис. 5а).

 

Рис. 5. Микроструктура топливной композиции U3Si + Zr-6.3Fe-2.4Be-1.1Cu после изотермического отжига при 750 °С в течении 6000 часов (а); и образца твэла с топливной композицией U9Mo + Zr8Fe8Cu после отжига при 10000С в течение 30 минут (б, в) [1-3]

 

Аварийные ситуации. Как уже было отмечено, после изготовления твэла температура плавления матричного сплава увеличивается на 200 – 3000C, так как происходит изменение его состава за счет перехода в него циркония из оболочки твэла и урана из топлива. Так как циркониевые матричные сплавы представляют собой глубокие тройные и четверные эвтектики, то любое изменение состава сплава приводит к резкому увеличению его температуры плавления. В результате происходит затвердевание сплава и прекращение реакции взаимодействия. При этом капиллярные силы препятствуют перемещению матричного сплава внутри сердечника твэла на начальной стадии нагрева.

Это было подтверждено отжигом образца твэла при 10000С в течение 30 минут (имитация аварийной ситуации) при котором не произошло изменений ни размеров твэла, ни структуры топливной композиции (рис. 5 б, в). Кроме того, максимальные рабочие температуры дисперсионного топлива составляют 380-5000C, поэтому сценарий аварийной ситуации для холодного топлива другой, - максимальная температура топлива будет на 200 градусов меньше, по сравнению со штатным твэлом с таблеткой из диоксида урана, из-за меньшего количества запасенного тепла.

Предварительные реакторные испытания. Проведены предварительные реакторные испытания и послереакторные исследования образцов твэлов и топливных композиций с новым топливом в различных типах реакторов и условиях облучения (табл. 3).

 

Таблица 3

Реакторные испытания образцов нового композитного топлива

 

Топливо

Температура оболочка/топливо, 0C

Тип образца твэла

Выгорание

г-оск/см3

МВт*сут/кгU

UO2 + Zr сплав

U5Nb5Zr + Zr сплав

U3Si + Zr сплав

300/500

300/450

300/450

Топливные композиции

0.8

0.5

0.4

100

67

53

UO2 + Zr сплав

330/500

РБМК

0.4

55

UO2 + Zr сплав

330/440

ВВЭРR-440

0.45

60

UO2 + Zr сплав

600/750

Специальный

1.5

200

 

Дисперсионные композиции с гранулами топлива из UO2, U-5Nb-5Zr и U3Si с циркониевой матрицей в оболочке из нержавеющей стали диаметром 5.8 мм были облучены при температурах в топливном сердечнике 350-500 °C до выгораний 0.8, 0.5 и 0.4 г-оск/см3 соответственно, что в пересчете на штатный твэл ВВЭР-1000 составляет 100, 67 и 53 МВт*сут/кгU без разгерметизации и изменения размеров топливного сердечника. Тепловой поток с поверхности образцов твэлов составлял 2.0, 1.3 и 1.0 МВт*м-2град-1 соответственно. Структура облученных топливных композиций приведена на рис. 6.

 

    Рис. 6. Структура дисперсионного твэла с ураноемким топливом и циркониевой матрицей после облучения, а – U-5Nb-5Zr (выгорание  0.5 г-оск/см3), б – U3Si (выгорание  0.4 г-оск/см3) [6]

 

Дисперсионные твэлы типа РБМК диаметром 13.6 мм и длиной 1000 мм с UO2 и матрицами из сплавов систем Zr-Fe-Be и Zr-Fe-Be-Cu испытывались в реакторе АМ (г. Обнинск) по режиму работы реактора РБМК (температура воды 2800С, тепловой поток с поверхности 1.0 МВт/м2 гр.). Кампания составляла 5 лет, максимальное выгорание – 0.4 г-оск/см3. Твэлы сохранили герметичность. Изменение структуры и объема топливной композиции после облучения не произошло.

Дисперсионные твэлы типа ВВЭР-440 с оболочкой из сплава Э100 диаметром 9.1 мм с дисперсионным топливом из UO2 и матрицами из сплава системы Zr-Fe-Be испытывались в реакторе МИР (Димитровград) по режиму работы реактора ВВЭР-440 (линейная мощность 325 Вт/см, температура теплоносителя 2700С, давление теплоносителя 12,5 МПa) [3, 4]. Максимальная температура в центре твэла составляла 4420С. Достигнуто выгорание 0.45 г-оск/см3, что в пересчете на штатный твэл с таблетками из диоксида урана составляет 60 МВт*сут/кгU.

Методом капиллярной пропитки с композитным топливом изготовлена сборка твэлов (21 штука) с топливом из ОМ-9 (базовый вариант) для ПЭБ (плавучий энергоблок) и с апреля 2012 года начаты реакторные испытания в составе ТВС Гирлянда.

Макеты твэлов с сложной формы с оболочкой из нержавеющей аустенитной стали (как прототип твэла для сжигания энергетического плутония) в циркониевой матрице и топливом из диоксида урана, размещенным в минитвэле, успешно прошли реакторные испытания в пароперегревательной петле реактора МИР (НИИАР) при температуре пара 550 – 6000С и температуре на оболочке до 7500С до выгорания 1,5 г-оск/см3 под оболочкой твэла и 3,0 г-оск/см3 внутри минитвэла.

Таким образом, предварительные реакторные испытания нового топлива показали возможность его применения в водо-водяных реакторах разных типов.

 

3. Конструкция и технология изготовления твэла для реакторов ВВЭР, PWR, РБМК, CANDU

 

Основные преимущества нового вида топлива для тепловых реакторов (ВВЭР, РБМК, PWR, BWR, CANDU):

1. Высокая ураноемкость - до 12,9 г/см3 под оболочкой твэла, что на 25-50% выше, чем для стандартного твэла PWR, BWR, ВВЭР-1000 с таблеткой из диоксида урана. Это позволяет снизить обогащение топлива по урану-235 или значительно увеличить кампанию твэлов. Это также улучшает нейтронно-физические характеристики и безопасности реактора.

Использование нового композитного топлива увеличивает коэффициент воспроизводства. Применение более ураноемкого топлива уменьшает соотношение водорода к урану, что приводит к более жесткому нейтронному спектру, соответствующему реактору на промежуточных нейтронах, где коэффициент воспроизводства выше [7]. Это проиллюстрировано на рис. 7, где приведена зависимость коэффициента размножения нейтронов К-инф от выгорания для композитного и штатного топлива реактора PWR [8]. Хорошо видно, что композитное топливо является топливом с высокой реактивностью.

Рис. 7. Зависимость К-инф от эффективного выгорания для штатного топлива из диоксида урана и композитного топлива при обогащении 4,95% по урану-235 [8]

Вовлечение в процесс деления образующегося из урана-238 плутония-239 приводит к значительной экономии урана-235, что, в конечном счете, благоприятно сказывается на экономике ядерной энергетики. Коэффициент воспроизводства увеличивается с 0,55 до 0,7. За счет этого увеличение кампании в эффективных днях может быть более 30% (до 500 дополнительных эффективных дней) или обогащение урана может быть снижено с 4.95 до 3.7% (рис. 8-9).

Преимущество в повышенной реактивности топлива можно использовать для увеличения времени между перегрузками, то есть увеличить КИУМ. При этом вместо годичного или полуторагодичного цикла можно перейти на двухгодичный цикл.

В конце кампании содержание плутония достигает 2-3%, вместо 1.3% в таблетке из диоксида урана. А общее содержание плутония из-за большей плотности топлива в 2,5-3 раза больше и составляет до 43 г на один твэл. Причем если в отработавшем диоксиде урана делящиеся изотопы плутония составляют 68-70%, то в новом топливе 75-78%. То есть после переработки плутония будет достаточно для изготовления в 3 раза больше МОХ твэлов, чем в случае применения штатного топлива, что очень важно при замыкании ядерного топливного цикла (рис. 5).

Кроме того, благодаря особенностям конструкции новое топливо может быть повторно использовано в реакторах РБМК, CANDU с минимальной переработкой (без химической переработки топлива). 

 

Рис. 8. Сравнительные оценочные нейтронно-физические характеристики нового композитного ураноемкого топлива (METMET) для реактора ВВЭР-1000 при выгорании 65 МВт*сут/кгU [3, 9]

Рис. 9. Преимущества использования нового дисперсионного ураноемкого топлива для реактора типа ВВЭР-1000 [3, 9]

 

2. Низкая температура топлива, соответствующая критерию «холодное топливо».

3. Наличие пористости в топливном сердечнике позволяет компенсировать распухание топлива до выгорания 1 г/см3, что в пересчете на штатный твэл ВВЭР-1000 соответствует выгоранию 120 МВт*сут/кгU.

4. Наличие металлургического сцепления между оболочкой и сердечником делает твэлы работоспособными в режиме переменных нагрузок, что приведет к оптимизации режиму эксплуатации АЭС и повышению их эксплуатационной надежности и безопасности.

 

Внедрение нового топлива может привести к увеличению экономической эффективности и снижению себестоимости производимой на АЭС электроэнергии.

 

4. Конструкция и технология изготовления комбинированного U(Th)- PuO2 топлива, альтернативного МОХ топливу для реакторов PWR, ВВЭР, CANDU

Основной подход к разработке твэла - разделение операций изготовления твэла с урановым сердечником и введения в него порошка из диоксида плутония, что приводит к минимизации пылеобразующих операций изготовления твэла [3].

С использованием отвального урана по описанной выше технологии изготавливаются твэлы методом капиллярной пропитки, при этом пористость в топливном сердечнике увеличивается до 25-30% (рис. 10). Таким образом, создается пористый сердечник из уранового сплава с ураноемкостью 9,0 – 9,5 г/см3 и теплопроводностью 16-18 Вт/м*K. Затем, сквозь топливный столб через открытую пористость засыпается штатный порошок из диоксида плутония фракции до 100 мкм, изготавливаемый по различным технологиям (гранулированный - технология ВНИИНМ, ГРАНАТ – технология AREVA и ВНИИНМ, пирохимическим методом - технология НИИАР). Затем твэл герметизируется. Таким образом, крупка диоксида плутония расположена в порах теплопроводного каркаса из урановой топливной композиции (рис. 10) [3, 6, 9].

Преимущества данного топлива как альтернатива МОХ топливу:

1. Более экологически чистая технология изготовления твэл за счет сокращения числа технологических операций, связанных с обработкой содержащего плутоний топлива.

2. Большая ураноемкость топлива, и, как следствие, больший коэффициент воспроизводства

3. Низкая температура топлива (холодное топливо)

4. Работоспособность в режиме переменных нагрузок

5. Возможность разделения изотопов плутония

Микроструктура комбинированного топлива, в котором вместо PuO2 использовалась UO2, приведена на рис. 11. В данном конкретном твэле гранулы Zr матрицы и UO2 засыпались одновременно перед нагревом твэла (капиллярной пропиткой).

Этот подход может быть также применен при использовании гранул тория вместо гранул урановых сплавов. В этом случае коэффициент производства увеличивается. Для CANDU реакторов он достигает 1. Вследствие этого с комбинированным топливом можно достичь выгорания в 100 MВт×сут/кгU. Затем гранулы топлива могут быть извлечены из твэла дроблением топливного сердечника и использованы повторно без химической переработки топлива.


Рис. 10. Комбинированное U-PuO2 дисперсионное топливо вместо MOX и стадии изготовления твэла [3, 6, 9]

Рис. 11. Микроструктура комбинированного топлива (UO2 использовался вместо PuO2) [6, 9]

Механизм работы комбинированного топлива – сначала выгорает порошок диоксида плутония в каркасе МЕТМЕТ топлива, а МЕТМЕТ топливо накапливает плутоний и служит как зона воспроизводства, а потом начинает выгорать МЕТМЕТ топливо. Поэтому компоненты комбинированного топлива имеют разный изотопный состав плутония в конце кампании. В порошке диоксида плутония будут накапливаться, в основном, неделящиеся изотопы, а в МЕТМЕТ топливе – делящиеся. Поэтому при среднем для МОХ топлива выгорании в 45 МВт*сут/кгU в МЕТМЕТ топливе будет 75% делящихся изотопов, а d диоксиде плутония – только 42% (табл. 4). При механическом отделении каркаса МЕТМЕТ топлива от порошка PuO2  без химической переработки можно с большой эффективностью многократно использовать композитное топливо, экономя тем самым природный уран. Для МОХ топлива при данных выгораниях концентрация делящихся изотопов составляет только 55% и повторное его использование экономически невыгодно.

Таблица 4

Сравнительная оценка количества делящихся изотопов в Комбинированном и МОХ топливе для реактора типа ВВЭР-1000 при 3 годичной кампании в свете замыкания топливного цикла [3, 9]

 

Исходное топливо: MOX или порошок PuO2

Таблетки MOX

Отработавшее композитное топливо U-PuO2

Отработавшее MOX топливо

В гранулах металлического топлива

В порошке PuO2

Среднее

66%

55%

75%

42%

58%

Следует также отметить, что выгорание в комбинированном топливе распределяется примерно поровну между порошком из диоксида плутония и гранулами из сплавов урана, поэтому после механического извлечения гранул в них окажется примерно в 2  раза меньше осколков деления с большим паразитным захватом тепловых нейтронов.

Новое композитное топливо позволяет отделить вновь образованные делящиеся изотопы плутония от неделящихся без химической переработки топлива, с повторным использованием в реакторах PWR или CANDU, что значительно облегчает замыкание топливного цикла. Таким образом, в отличие от МОХ топлива, где изотопный состав плутония ухудшается с каждым циклом, в композитном топливе мы можем многократно использовать плутоний из отработавшего топлива и вместо однократного топливного цикла применить многократный, что может значительно уменьшить радиоактивные отходы. 


Рис. 12. Топливный цикл легководяных реакторов на базе композитного топлива с многократным использованием переработанного плутония

Таким образом, используя новую концепцию ядерного цикла, основанную на применении высокоплотного дисперсионного и композитного топлива, мы можем применить закрытый U-Pu цикл даже в тепловых реакторах. Благодаря свойствам нового топлива около 48% переработанного топлива может быть повторно использовано в реакторах данного типа (вместо 18% при использовании МОХ топлива) (рис. 12). Оставшуюся необходимую часть плутония можно извлечь из отработавших и складированных твэлов тепловых реакторов, а также использовать оружейный плутоний. 

5. Переработка МЕТМЕТ и комбинированного U(Th)-PuO2 топлива

Новое топливо растворяется в горячей азотной кислоте (стандартный процесс), так как объемная доля циркониевого матричного сплава в топливной композиции небольшая, 10-15%. К тому же из-за наличия большой объемной доли интерметаллидных фаз в структуре циркониевого матричного сплава, он, в отличие от чисто циркония, так же, как и урановое топливо, растворяется в азотной кислоте, хотя и значительно медленнее.

Для нового топлива можно также применить схему переработки, наподобие DUPEC, но более простую [6, 9].

Сначала, как в схеме DUPEC, нагревом из топлива удаляются газообразные продукты деления. Затем твэл подвергается небольшой деформации. Мостики из циркониевого матричного сплава между топливными гранулами разрушаются и содержимое твэла высыпается на сито, где более мелкие фракции выгоревшего порошка PuO2 и циркониевого матричного сплава отделяются от более крупных гранул металлического топлива, содержащего также образовавшийся плутоний (рис. 13) [9]. Извлеченные гранулы состава U-Pu-Mo или U-Pu-Zr, в зависимости от содержания в них накопленного плутония (2-3%), можно повторно использовать как топливо для тепловых реакторов (РБМК, CANDU) с использованием технологии капиллярной пропитки.

Тот же подход можно применить и для переработки комбинированного U-PuO2 топлива [9]. Основным отличием нового топлива является отдельное размещение в твэле сплава из обедненного урана и диоксида плутония. Вследствие этого величина выгорания и изотопный состав в них будет разными. В то время как диоксид плутония почти полностью выгорит и в его составе практически не останется делящихся изотопов, в металлическом топливе накапливается плутоний с преобладанием делящихся изотопов, имеющих большую энергетическую ценность. Тем самым, в отличие от стандартной конструкции твэла с гомогенным распределением тяжелых атомов (МОХ или U-Pu-Zr), где разделение делящихся изотопов представляет сложную задачу, в новом топливе они разделены изначально. Таким образом, процесс отделения делящихся компонентов проходит без растворения и химической переработки топлива. 

 

Рис. 13. Мостики между частицами каркасного твэла, внешний вид каркасного твэла без оболочки и отделенные гранулы каркасного твэла (U-2Mo-1Si) после деформации (дробления) и просеивания. Дореакторные исследования [6, 9]

Таким образом, в отличие от схемы DUPEC, для нового комбинированного топлива не требуется измельчение отработавших таблеток в порошок, сложного процесса изготовления из высокоактивного порошка новых таблеток топлива. К тому же в новом процессе энергетически ценные изотопы плутония (Pu239 и Pu241) по большей части уже отделены от Pu242 и Pu240. 

Это делает переработку отработанного топлива технологичной и экологически более чистой, что упрощает замыкание ядерного топливного цикла.

6. Конструкция твэла для быстрых реакторов и сжигания МА

Для быстрых реакторов применяется такое же композитное U(Th)-PuO2 топливо, но для увеличения доли диоксида плутония в твэле увеличивается пористость до 30-38% (рис. 14), а вместо циркониевой оболочки используются стальные оболочки. Образующееся при капиллярной пропитки покрытие из циркониевого матричного сплава на внутренней поверхности оболочки защищает ее от взаимодействия как с топливом, так и с продуктами деления [9].

Для сжигания МА вместо диоксида плутония засыпается порошок оксидов МА. Если же топливный сердечник сформировать без топлива (вместо гранул топлива используются гранулы циркония), то получится вариант твэла с инертной матрицей (IMF – Inert Matrix Fuel), для сжигания как плутония, так и МА в тепловых или быстрых реакторах [10].

Предлагаемое композитное топливо сохраняет преимущества металлического и керамического топлива. Так как вклад в общее выгорание вносит не только металлическое топливо на конечной стадии облучения по мере наработки плутония, но и диоксид плутония на начальной стадии облучения, то общее распухание металлического топлива снижается из-за меньшего накопления в нем осколков деления.

Композитное U-PuO2 топливо при высоком коэффициенте воспроизводства как у металлического топлива не взаимодействует с оболочкой твэла, так как циркониевый матричный сплав покрывает оболочку твэла и защищает ее от взаимодействия с топливом. Новое топливо экологически более чистое и технологически более простое в изготовлении. 

Рис. 14. Структура комбинированного U-PuO2 топлива для быстрых реакторов и сжигания МА (a), покрытие циркониевым сплавом внутренней поверхности стальной оболочки (б, в), [6, 9]

 

Микроструктура комбинированного топлива, в котором вместо PuO2 использовалась UO2, приведена на рис. 15. В данном конкретном твэле гранулы Zr матрицы и UO2  засыпались одновременно перед нагревом твэла (капиллярной пропиткой) 

 

Рис.15. Микроструктура комбинированного топлива (UO2 использовался вместо PuO2) [9]

Основные преимущества комбинированного U-PuO2 топлива для быстрых реакторов:

1. Высокое содержание урана и плутония в топливе по сравнению с МОХ топливом и, как следствие, высокий коэффициент воспроизводства, что позволяет замкнуть топливный ядерный цикл.

2. Меньшая повреждаемость топлива осколками деления, и, следовательно, меньшее распухание по сравнению с U-Pu-Zr топливом.

3. Новое топливо является топливом дисперсионного типа, поэтому наличие металлургической связи оболочки с топливом, что не только снижает температуру топлива, но и защищает оболочку твэла от взаимодействия, как с топливом, так и с продуктами деления.

4. Высокая технологичность и экологичность производства – фактически основная часть изготовления твэла проводится в обычных условиях, и только заключительная операция изготовления твэла требует дистанционного исполнения. При этом диоксид плутония применяется в виде порошка, а не таблетки. Все это минимизирует технологические операции с плутонием и делает технологию изготовления твэла экологически чистой. 

7. Заключение

Рассмотрена возможность использования в тепловых и быстрых реакторах вместо базового твэла контейнерного типа с диоксидом урана или МОХ топливом более ураноемкого твэла дисперсионного типа на основе металлического топлива U-Mo, U‑Nb-Zr, U3Si с матрицей из циркониевых сплавов (композитное топливо - METMET). Применение нового топлива в тепловых реакторах может привести к увеличению кампании твэлов дополнительно на 500 эффективных суток или снижению обогащения топлива, что ведет к экономии природного урана, а также увеличению коэффициента воспроизводства.  Дополнительно, более чем в 2 раза увеличивается содержание плутония в твэле, что при применении в тепловых реакторах может значительно упростить замыкание ядерного топливного цикла.

На основе METMET топлива может быть изготовлено композитное U-PuO2 топливо (аналог МОХ топливу), в котором сплавы из обедненного урана и диоксид плутония имеют раздельное распределение в топливе (твэле). По сравнению с МОХ топливом новое композитное U-PuO2 топливо имеет высокую теплопроводность, более высокое содержание урана и, следовательно, более высокий коэффициент воспроизводства, не взаимодействует с оболочкой твэла, экологически более чистое. Его можно использовать как в быстрых, так и в тепловых реакторах, так как оно имеет более высокие характеристики по сравнению с металлическим U-Pu-Zr или МОХ топливом.

Предлагается новый подход к переработке нового топлива, в котором отделение урана от неделящихся изотопов плутония, а также делящихся от неделящихся изотопов плутония может проходить без растворения и химической переработки топлива с повторным его использованием в реакторах CANDU или PWR, что облегчает замыкание топливного цикла. Поэтому, по сравнению с МОХ топливом, возможно многократно использовать отработавший плутоний и вместо частичного замыкания топливного цикла, возможно полностью его замкнуть, что значительно снизит количество радиоактивных отходов.

Таким образом, новая концепция применения композитного МЕТМЕТ топлива дисперсионного типа для тепловых и быстрых реакторов может в будущем заменить существующий в настоящее время подход, основанный на применении таблеточного топлива из диоксида урана и МОХ топлива.

 

Список использованных источников

[1] A. Savchenko, A. Vatulin, I. Konovalov, A. Morozov, V. Orlov, O. Uferov et. al, Dispersion type zirconium matrix fuels fabricated by capillary impregnation method, J. Nucl. Mater., 362 (2007) 356-363.

[2] A. Savchenko, I. Konovalov “METMET Fuel with Zirconium Matrix Alloys”, in: Proceedings of the 7th International Conference on WWER Fuel Performance, Modelling and Experimental Support (WWER-2007),  17-21 September 2007, Albena (Bulgaria), 247-258.

[3] A. Savchenko, A.V. Vatulin, I.I. Konovalov, A.V. Morozov, V.I. Sorokin, S.V. Maranchak, Fuel of Novel Generation for PWR and as Alternative to MOX Fuel, Journal of Energy Conversion & Management, 51 (2010) 1826-1833.

[4] A. Savchenko, A. Vatulin, A. Morozov, G. Kulakov, A. Laushkin, S. Maranchak, Y. Konovalov, E. Malamanova, Zirconium matrix alloys as innovative material for different types of fuel, Prog. Nucl. Energy, 57 (2012) 138-144.

[5] A. Savchenko, et. al., Zirconium matrix alloys for high uranium content dispersion type fuel. Proceedings of the TopFuel-2006 Conference, Salamanca, 22.10-25.10.2006, available through the European Nuclear Society (ENS) website.

[6] А.М. Savchenko, A.V. Vatulin, I.I. Konovalov, E.М. Glagovsky, О.I. Uferov, A.V. Morozov, New Concept of Designing Pu and MA Containing Fuel for Fast Reactors, J. Nucl. Mater., 385 (2009) 148-152.

[7] Bo Feng, Eugene Shwageraus, Benoit Forget, Mujid S. Kazimi, Light Water Breeding with Nitride Fuel, Prog. Nucl. Energy, 53 (2011) 862-866.   

[8] Y. Takada, Y. Shimazu, A Study on Nuclear Characteristics of METMET Fuel, Proceedings of the Third International Symposium on Innovative Nuclear Energy Systems (INES-3), 31 October – 3 November 2010, Tokyo, Japan.

[9] A.M. Savchenko, A.V. Vatulin, O.I. Uferov, E.M. Glagovsky, I.I. Konovalov, A.V. Morozov, V.I. Sorokin, New Concept of Designing Combined Fuel for Fast Reactors with Closing Fuel Cycle, in: Proceedings of the 10th US-Russian Workshop on “Fundamental Properties of Plutonium” 12-16 July 2010, Moscow (Russia) 271-278..

 [10] A.M. Savchenko, A.V. Vatulin, E.M. Glagovsky, I.I. Konovalov, A.V. Morozov, A.V. Kozlov, S.A. Ershov, V.A. Mishunin, G.V. Kulakov, V.I. Sorokin, A.P. Simonov, Z.N. Petrova, V.V. Fedotov, Main Results of the Development of Dispersion Type IMF at A.A. Bochvar Institute, J. Nucl. Mater., 396 (2010) 26-31.

 









Это статья PRoAtom
http://www.proatom.ru

URL этой статьи:
http://www.proatom.ru/modules.php?name=News&file=article&sid=4199