Равновесная активность атомной энергетики, ТАУ ОЯТ
Дата: 14/02/2022
Тема: Обращение с РАО и ОЯТ


Задачи на тему радиационной безопасности равновесной атомной энергетики и способы их решения

С.М. Брюхов  (псевдоним на сайте Проатом  - Дементий Башкиров)

Равновесная атомная энергетика – атомная энергетика далекого будущего, которая достигнет предела накопления, и не будет увеличивать активность продуктов ядерных реакций во времени.



Расчет равновесной активности проводится точно также, как и расчет равновесной вековой активности дочернего продукта радиоактивного ряда распада радионуклидов урана или тория. Реактор в данном случае рассматриваем как радиоактивный нуклид с очень большим периодом полураспада, при котором активность не меняется десятки тысяч лет, больше, чем рассматриваемый период, на 3 порядка или выше.

Временем достижения равновесной активности является период, когда скорость увеличения активности сравняется со скоростью уменьшения активности за счет распада. Это время связано, в первую очередь, с точностью определяемой величины. Так как нас интересует радиационная составляющая безопасности, то для вычисления достижения равновесия берем погрешность измерения дозиметрического прибора. Обычно это значение составляет +/- 15-30% от измеряемой величины. Таким образом, равновесие достигается через время 2Т для грубых измерений (распадается ¾ от первых партий накопленный продуктов деления, достигается 75% от равновесной активности), и через время 3Т для более точных методик (распадается 7/8 от первых партий продуктов, достигается 87% от равновесной активности).

Исходные условия для расчета равновесной активности продуктов ядерных реакций деления, при бесконечно долгой работе атомного реактора.

Предполагаем, что у нас есть реактор мощностью 1 ГВтэ с электрическим КПД 33 (ВВЭР-1000, имеющий тепловую мощность реакций деления 3 ГВт), работающий с КИУМ 91,3% (8000 часов в год на номинале, 333 дня в году). Реактор работает на тепловых нейтронах. Для расчетов берем двугорбые кривые выхода осколков вынужденного деления урана-235 и плутония-239 под воздействием тепловых нейтронов. 1 г актинидов дает в среднем 0,96 МВт*сут тепловой энергии (0,94 для U-235, и 0,98 для Pu-239), или примерно 1 МВт*сут.

Задача

Найти время выхода атомной энергетики на равновесный режим накопления продуктов деления, и равновесную активность радионуклидов Стронций-89 и Плутоний-239 для работы реактора бесконечной во времени.

Решение

1. Находим массу актинидов, которые превращаются в осколки деления за один год.

За 333 дня на тепловой мощности 3000 МВт реактор производит 3000*333 = 1 млн. МВт*сут тепловой энергии. Годовой расход актинидов составляет 960 кг (примерно 1 тонна).

Потери массы актинидов на релятивистскую энергию составляют 0,1% от выгорания, 0,96 кг, и не влияют на расчеты.

2. Находим массу изобары 90 по двугорбой кривой распада. И для урана, и для плутония выход этой изобары примерно одинаков и составляет ~6% атомных (нормирование на 200%, так как из одного ядра актинида образуется два ядра осколка).

Пересчитываем атомный процент на массовый процент легкого осколка. Поправочный коэффициент равен 90:(235/2) = 0,766. Умножаем атомный выход на поправочный коэффициент, и приводим к 100%. Получаем Массовый выход изобары 4,6%/2 = 2,3%.

Стронций-90 находится первым долгоживущим радионуклидом на пути цепочки сброса избыточных нейтронов осколочными изобарами посредством бета-распада (Br-Kr-Rb-Sr-Y-Zr-90).  Консервативно считаем, что вся цепочка изобар останавливается на этом радионуклиде.

Сечение захвата тепловых нейтронов S-90 составляет 0,9 барн, что в 600 раз меньше сечения деления урана-235. Средняя атомная концентрация стронция-90 в течение года составляет 3% от концентрации урана-235. Расход по этому каналу в 18 тысяч раз меньше накопления. Пренебрегаем этим каналом расхода.

Период полураспада S-90 равен 28,8 лет, за год распадается 2,4% от накопленного. С учетом нулевого накопления на старте, и практически линейного накопления в течение года, среднее время для расчета распада ядер радионуклида составит 0,5 года. По формуле распада находим: -за время работы в реакторе распадается 1,2% стронция. Можно не учитывать этот канал.

Из 960 кг осколков деления масса стронция-90 составляет (2,3%*960) 22 кг.

3. Находим удельную активность Sr-90 методом сравнения с Радием (самый древний способ расчета удельной активности радионуклида, Резерфорд, ~1900 год).

АуSr-90 = (ТRa-226/TSr-90)*(MRa-226/MSr-90)  ≈ 55,6*2,51 ≈ 140 Ки/г 5,2Е+12 Бк/г

≈ 5,2Е+15 Бк/кг,              где:

Т – периоды полураспада радия (1600 лет) и стронция (28,8 лет),

М – атомные веса радионуклидов радия и стронция,

удельная активность Радия-226 была принята Марией Кюри за эталон активности, равный 1 Ки/грамм = 3,7Е+10 Бк в формуле не указана.

Для тренировки навыков проведения расчетов можно использовать классическую методику через формулу Резерфорда А=λN. Где А – активность в Бк, λ – постоянная распада, доля распадающихся атомов в секунду, N – количество атомов стронция-90 в 1 грамме.

Если первый способ расчета можно выполнить за несколько минут на бумаге с карандашом, то вторым способом к правильному решению приходит менее половины молодых выпускников ФТФ. Поэтому, если у вас нет возможности проверить ответ в надежных таблицах, то считайте по обоим методам, и сравнивайте ответ со значениями радионуклидов, близких по периоду полураспада, чтобы не допустить грубой ошибки.

4. Находим активность стронция-90 в ОЯТ реактора ВВЭР-1000, накопленную за год работы.

22 кг * 5,2Е+15 Бк/кг = 1,14 Е+17 Бк. Назовем эту величинуАг стронция-90 (читается А-гэ, годовое производство стронция-90 в ОЯТ ВВЭР-1000).

5. Находим равновесную активность стронция-90

При выдержке ОЯТ от реактора, работающего бесконечно долгое время, накопленные ежегодные активности будут складываться, при этом каждая из этих годовых партий ОЯТ будет распадаться в соответствие со своими графиками, смещенными на год, два, десять и т.д. лет. Так как распад идет по закону обратной экспоненты, необходимо найти сумму всех решений за многие годы, пока вклад самой старой партии не станет пренебрежимо мал, например, менее 12,5% (1/8, или 3Т).

Таким образом, равновесная активность Ар (читается А-эр), выраженная через годовое производство в реакторе Аги постоянную распадаλ, будет увеличиваться во времени по формуле

Ар = Аг/λ*(1-EXP(-λt)),

Когда будет достигнуто равновесие, при t = 3Т, экспонента приблизится к погрешности измеряемой величины (к практическому нулю при дозиметрических измерениях), а формула приобретет вид

Ар = Аг

Для расчетовравновесной активности проще пользоваться средним временем жизни радионуклида τ (тау). Связь Т (период полураспада) и τ имеет зависимость τ = 1/λ = Т/ln2 = 1,44*Т. Каждая партия будет жить это время, а потом единовременно исчезать. Следовательно, равновесная активность будет равна средней жизни радионуклида, умноженную на годовую наработку.

Аналогия с автомобилями. Если вы постоянно в течение многих лет производите по миллиону автомобилей в год, а автомобиль служит по 20 лет, то равновесный парк автомобилей будет 20 миллионов штук.

Таким образом, общая формула равновесной активности радионуклида при бесконечном времени работы реактора будет

Ар = Аг*τ, или Ар = Аг*1,44*Т

Для Стронция-90 решением будет Ар= 28,8*1,44 = 41,5Аг. Это означает, что равновесная активность Sr-90 в ОЯТ реактора будет в 41,5 раз больше годовой наработки активности.

Обратите внимание на размерность единиц активностей, она принципиально отличается, ходя звучит почти одинаково. Для Аг это [Ки/год], - это скорость наработки, или мощность источника активности, а для Ар- это [Ки], или просто активность.

Универсальная формула осколков и актинидов

Приведенная выше формула справедлива для любых радионуклидов и наглядно демонстрирует, почему Дементий Башкиров мало уделяет внимания осколочным элементам.

В 2013 году у меня на столе появились таблицы равновесного состава ОЯТ БРЕСТ-ОД-300 (НИКИЭТ), в которых было рассчитано накопление 637 радионуклидов в равновесном топливе, выгружаемом из реактора. Таблицы показывали, что ОЯТ «не влезал» ни в одну ГК (горячую камеру) НИИАР. Разрешение на работу не было получено, и никаких практических работ по Прорыву за 7 лет не было.

Ни один здравомыслящий человек не обсуждает переработку свежего ОЯТ, удельная активность которого в 200 раз больше активности, перерабатываемой на военных комбинатах по производству плутония во времена холодной войны. Во времена Прорыва в НИИАР, ответственные за безопасность работ сотрудники администрации, использовали термин «экстремизм», и работы не были проведены. Все ФЦП были остановлены с мягкой формулировкой «по соглашению сторон».

Для получения дополнительного столбца в таблицы НИКИЭТ (взаимосвязанные между собой значения массы, активности и энерговыделения), в котором указывается равновесная активность (Ар) экологически безупречной атомной энергетики (ЭБАЭ), нужно внести около 100 значений (радионуклиды с периодом полураспада меньше 8 суток нет радиохимического смысла рассчитывать). Пару-тройку дней ушло на добавление столбцов. 

Ещё пару-тройку дней потребовалось для внесения значений дозовых коэффициентов, чтобы получить величину приведенной активности на рабочем месте для определения класса работ (технолог обязан сделать такой расчет для получения разрешения на работы).

Полученная картина, как после проявления фотоизображения на бумаге, наглядно показала, что усилия исследователей проекта Прорыв должны быть направлены на работу с актинидами тяжелее урана. Они доминировали в приведенной равновесной активности ЭБАЭ.

Единственное место в России, где «их есть у нас» постоянно и в большом количестве, это НИИАР. Самые квалифицированные специалисты по актинидам – в НИИАР. Оборудование в НИИАР. Технологии в НИИАР. Отходы, потери и выбросы – в НИИАР. Носители и выделители актинидов – в НИИАР. Всё, что необходимо для разработки ЗЯТЦ БРЕСТ есть (было) в НИИАР, который с 1964 года производит транс-плутониевые актиниды, от америция до эйнштейния. 

И ещё, что привлекло Прорыв в НИИАР – неограниченные перспективы сверхскоростной безотходной технологии переработки ОЯТ, разработанной пирохимиками ХТО НИИАР.

Как мне объяснял мой коллега незадолго до пришествия Прорыва, все эти фальсификации ХТО НИИАР – тонкая политическая игра на международной арене, предназначенная для дезинформации потенциальных «партнеров». Как оказалось, немного погодя, единственным проигравшим «партнером» этой политики оказался простой россиянин.

 

Сравним равновесную активность Sr-90 Pu-239.

В первом случае это будет 41,5 Аг-Sr, во втором случае 35 000 Аг-Pu.

Для стронция-90 мы уже рассчитали годовую активность – 3,1 млн Ки. Для плутония-239 годовой выход составляет порядка 130 кг (из накопленных 200-220 кг плутония) при удельной активности 1/16 Ки/г, итого образуется 8 100 Ки за год работы реактора.

Обратите внимание – накопление плутония примерно в 10 раз больше, чем стронция-90 (220 и 22 кг соответственно).

Итого, равновесная активность у стронция 128 млн Ки, у плутония 283 млн Ки.

Но активности разных радионуклидов необходимо привести к так называемой приведенной активности (ОСПОРБ-99/2010). Это необходимо сделать, чтобы рассчитать приведенную активность на рабочем месте, по которой рассчитывается класс работ, и выдвигаются требования к технологическому оборудованию, защитному оборудованию, зданию, где проводятся работы, и к инфраструктуре объекта в целом. У стронция-90 дозовый коэффициент для населения при поступлении с воздухом, е = 5Е-8, а у плутония-239 е = 5Е-5. Тысячекратная разница. Таким образом, приведенная равновесная активность радионуклида стронций-90 равна 128 тысяч Ки, а у плутония-239 283 миллиона Ки. Стронций-90 в 2200 раз безопаснее.

Для сравнения возьмем ещё и Cs-137, имеющего период полураспада 30 лет и практически равный выход со стронцием-90. У него малый дозовый коэффициент, е = 4,6Е-9, так как он практически не накапливается в человеческом организме. Его равновесная радиотоксичность ниже, чем у плутония-239 в 20 000 раз.

Если собрать все осколочные радионуклиды с продолжительностью жизни более 10 лет, то их суммарная равновесная радиотоксичность будет примерно в 200 раз меньше равновесной радиотоксичности Pu-239.

Кроме изотопа Pu-239 есть еще множество долгоживущих радионуклидов актинидов в составе ОЯТ (от 88 лет до сотен тысяч лет) –Th-229, Th-230, Pa-231, U-232, U-233, U-234, U-236, Np-236, Np-237, Pu-238, Pu-240, Pu-242, Pu-244, Am-241, Am-242m, Am-243, Cm-244, Cm-246, Cm-247, Cm-248, периоды полураспада которых в разы или на порядки больше, чем 30 лет. В итоге, суммарная равновесная приведенная активность (то есть долгоживущая компонента радиационного оружия массового поражения) актинидов в ОЯТ оказывается в 300 раз больше равновесной приведенной активности ОЯТ, имеющего выдержку 10 лет.

Безусловно, необходимо высказывать озабоченность по поводу осколочных элементов, имеющих жесткое гамма или рентген, с большим периодом полураспада. Но такая позиция связана с инертностью мышления, когда радиационные опасности ядерного взрыва механически переносятся на мирную радиохимическую деятельность.

Альфа-радионуклиды намного, на два порядка и более, опаснее для мирной (безаварийной) атомной энергетики.

Два частных временных решения приведенной равновесной активности

Рассчитаем приведенную активность на время предполагаемого срока жизни крупномасштабной атомной энергетики. Решение для актинидов существенно отличается от равновесной приведенной активности.

Первое решение. Оптимистичное.

Прорыв простирает длительность ЗЯТЦ БР вплоть до 12222 года (10 200 лет, из них 200 лет на вылёживание после окончания работы).

Рассчитаем приведенную активность стронция-90 (осколка деления) и плутония-239 (целевого продукта деления, тяжелая компонента), которая накопится от одного реактора ВВЭР-1000, работающего 10 000 лет.

Для Sr-90 решением будет произведение годового накопления нуклида в реакторе (3,1 млн Ки/год), на тау 41,5 года (среднее время жизни), и на коэффициент приведения радиотоксичности к категории А (5Е-5/5Е-8, безразмерная величина). То есть та же самая величина, что и равновесная приведенная активность – 128 тысяч приведенных кюри.

Для Pu-239 накопленная активность будет (арифметика) примерно суммой всех годовых активностей (8100 Ки/год), так как 10 тысяч лет в разы меньше, чем период полураспада и чем тау. Поправочный коэффициент на распад накопившейся активности плутония-239 составляет примерно 20%, то есть 8000 эффективных летвместо 10 000 лет. Приводить радиотоксичность для плутония не нужно – он сам является стандартом радиотоксичности. Итого, приведенная активность составит 65 миллионов Ки, или в 4,4 раза меньше равновесной.

Вывод. Равновесный Плутоний-239 токсичнее равновесного Стронция-90 в 500 раз для оптимистичного сценария развития ЭБАЭ.

Второе решение. Пессимистичное.

Канцлер (король, президент, премьер) принимает решение о полном сворачивании АЭС в 2022 году. По предписаниям специалистов по радиационной безопасности, расчетным сроком окончательной переработки ОЯТ принимается 2222 год (200 лет вылёживания после окончания работы).

Для Sr-90 почти ничего не меняется, приведенная активность снижается на 2-3%. 125 тысяч приведенных Ки.

Для Pu-239 – произведение 8100*200 = 1,6 млн. Ки. Это меньше равновесного значения в 180 раз.

Вывод: Равновесный плутоний-239 токсичнее равновесного стронция-90 в 13 раз для пессимистичного сценария развития ЭБАЭ.

И во тут «неожиданно» возникает доминирующая проблема всей атомной энергетики – «никому не известный» Am-241.

Плутония-америция-241 накапливается в 5 раз меньше, чем плутония-239. Радиотоксичность (дозовый коэффициент) у них одинаковые. Но периоды полураспада отличаются в 24100/432 = 56 раз. Итого радиотоксичность америция оказывается выше, чем у плутония-239 в 11 раз.

В итоге, один-единственный радионуклид, Am-241, оказывается опаснее всех остальных радионуклидов ОЯТ, вместе взятых.

Поэтому правильный вывод:

Равновесный Америций-241 токсичнее равновесного Стронция-90 в 140 раз для пессимистичного сценария развития ЭБАЭ.

Старая-престарая информация, используемая при разработке первых ЗЯТЦ БР

Мои старшие (намного старшие) коллеги и учителя даже думать не допускали о длительной выдержке ОЯТ, и ОЯТ ЗЯТЦ БР в частности. Только скоростная радиохимическая переработка. Только максимально быстрая фабрикация вторичного (грязного) топлива и снова установка в АЗ реактора. И причина такой спешки не экономика, или не только экономика. Основная причина того, что реакторы ЗЯТЦ БР в проектах 1940-х-1960-х имели максимальную плотность энерговыделения, и максимально возможный темп выгорания, заключается в том, чтобы не дать накопиться америцию-241.

Материаловеды-ядерщики в 1947 году определили, что накапливающийся в ядерном заряде америций нарушает условия работы изделия (геометрию), и через один-три года вероятность срабатывания может упасть до неприемлемой величины. Заготовить плутониевых зарядов в прок не получится, и если сделали заряд – его нужно применить. (если вы любите пить кровь во время забоя животных, то это нужно делать непосредственно тогда, когда она еще горячая).

Такие аргументы рассматривались в кабинете у Трумэна, при обсуждении бомбить или не бомбить Японию в августе 1945. Если не бомбить, то все усилия Манхэттенского проекта (производительность производства плутониевых зарядов менее 100 штук в год, на момент бомбардировки Японии изготовлено 3 штуки, урановых ~1 штука в год) были напрасны. Устаревающий через несколько лет заряд плутония необходимо было дополнительно очищать от америция, и это не самая простая технологическая операция.

Понятно, что работа по перочистке на много порядков проще, чем получать плутоний в реакторе и выделять плутоний из ОЯТ. Привожу этот пример для того, чтобы пояснить, что проблемы плутоний-америция-241 появились задолго до начала эры мирного атома.

Если у вас есть плутониевая бомба, это вовсе не означает, что она у вас всегда будет готова к применению. У такого изделия (смесь изотопов плутония с массой 238, 239, 240, 241) срок жизни считанные годы.

Урановая бомба образца 1945 года (смесь изотопов 234, 235 и остаток 238) была изготовлена из материала, имеющего удельную активность менее 2 МБк/г, а оружейный плутоний образца 1945 года имел удельную активность примерно 10 000 МБк/г. Разница в энерговыделении материала 5000 раз.

Урановый ядерный заряд не теряет боевых характеристик 10 000 лет, а плутониевый 2 года. Можно утверждать, что урановые ядерные боеприпасы - это арсенал навсегда, а плутониевые боеприпасы – это арсенал назавтра (если у вас бригады радиохимиков, умеющих работать с америцием).

Проблемы понимания проблемы Америция-241

Информация, которую необходимо учитывать при обсуждении безопасности ЭБАЭ.

Большинство людей на планете не знают, что у урана есть множество дочерних продуктов, которые никуда не исчезают и всегда находятся в вековом равновесии с ураном. Им это просто не нужно.

Если вы никогда не работали с плутонием, то очевидно, что проблема дочерних продуктов распада изотопов плутония вам не известна.

Америций-241 – дочерний продукт (относительно) короткоживущего изотопа плутоний-241, также как уран-232 – дочерний продукт короткоживущего изотопа плутоний-236, и еще сотни аналогичных примеров.

Люди, изучавшие ядерную физику понимают, что радиоактивный распад урана приводит к появлению дочерних радионуклидов, а те в свою очередь распадаются в другие радионуклиды, и так до тех пор, пока «свинцовая крышка» не прикроет всю эту цепочку трансмутации (пока распад не приведет к стабильным изотопам свинца). Итого примерно 55 МэВ выделяется при распаде урана и его дочерних продуктов, из которых около 40 МэВ – это альфа-распад – самый опасный из всех видов распада при попадании в организм человека.

В отличие от астрологического или политического прогноза, который может с равной вероятностью полностью сбыться или полностью не сбыться (от 0% до 100%), радиохимический расчет сбывается на 100%, когда речь идет об активностях мКи или более. На очень большой статистической выборке закон радиоактивного распада выполняется с очень большой точностью.

Спрятать америций невозможно – его видит расчетчик ядерного оружия, и расчетчик реакторных кодов на кончике пера, его видит технолог-радиохимик ОЯТ, специалист по учету ядерных материалов, дозиметрист на трубе спец-вентиляции, врач-радиолог на приборе СИЧ или в удаленном зубе, врач-патологоанатом во всех органах тела.

Смотреть – не означает видеть. Видеть – не означает осознавать, что перед тобой находится. Радиоактивность невидима, неощутима, неслышна, безвкусна, не имеет запаха. Органолептическими методами анализа радиоактивность не определить. Только специальные приборы позволяют измерить альфа, бета, гамма, рентгеновскую, нейтронную, протонную и другую активность.

Для того, чтобы «увидеть» америций, нужно владеть как минимум одним из следующих методов:

- ядерно-физический расчет;

- радиохимический метод анализа (временной, химический и радиометрический анализ одновременно);

- масс-спектральный анализ;

- альфа-спектральный анализ.

В соответствие с принципами обеспечения радиационной безопасности ОИАЭ, на рабочем месте перед началом работ требуется провести:

- ядерно-физический расчет,

- измерить нейтронную мощность дозы,

- измерить мощность дозы гамма и рентгеновского излучения,

- провести радиационные измерения концентрации радионуклидов воздуха (альфа и бета),

- провести радиационные измерения загрязнения поверхностей (альфа и бета)

При проведении работ с РВ необходимо использовать прямопоказывающие дозиметры гамма-нейтронного излучения.

После проведения работ необходимо провести все измерения на рабочем месте, и сравнить их с первоначальными измерениями.

После проведения работ проводится анализ всех полученных измерений. Если результаты разных видов измерений не согласуются между собой с учетом имеющихся коридоров погрешностей, работа считается выполненной неудовлетворительно, и необходимо искать причины несоответствия.

У америция-241 есть характерная энергия альфа-частиц, но она совпадает с энергией альфа частиц плутония-238 (5,49 и 5,50 МэВ соответственно). Есть характерная энергия гамма-излучения, но она достаточно мягкая, и её сложно выделить на фоне жесткого рентгена и гамма-излучения других радионуклидов. Поэтому прямым измерением не отличить разные радионуклиды, аэрозоли считаются как сумма плутоний + америций. Но с дополнительными математическими методами вполне реально выделить компоненту америция из спектра альфа-частиц, которую выдает альфа-спектрометр.

Поведение плутония-238 и америция-241 отличается. В первую очередь – все изотопы плутония являются материнскими, америций-241 – это дочерний продукт, который не включен изоморфно в матрицу плутоний, и ведет себя по-другому (более летучий). 

У америция-241 есть характерная энергия гамма 60 кэВ, с большим выходом, которая используется для идентификации этого радионуклида, когда актиниды очищены от продуктов деления. В старом боевом (оружейном) плутонии, после накопления америция, МЭД возрастает в 40 раз.

По периоду полураспада невозможно отличить плутоний и америций, в реальные сроки, поэтому временной метод не подходит для идентификации.

Химический анализ (часть радиохимического анализа с радиометрическим окончанием) позволяет надежно отделить плутоний и америций.

Вопросы

Все изучающим радиохимию желаю успеха, и напоминаю, что правильно заданный вопрос - это от 50% до 95% на пути к ответу.

Пример вопроса:

Что необходимо сделать, чтобы америций-241 не уничтожил будущие поколения землян? – по моему скромному мнению – планомерно сократить до нуля всю атомную энергетику. 

На период времени, пока работают АЭС и все ядерные и радиационные отходы не будут удалены с поверхности Земли, все чиновники должны иметь обязательное первичное образование по радиационной безопасности, и знать уголовную ответственность за бездействие в случае развивающейся радиационной аварии, за сокрытие информации о радиационной обстановке, представляющей угрозу для здоровья и жизни населения.

31.01.2022

 

Принцип радиационной эквивалентности захоронения ОЯТ

Рассматриваем только альфа-активность, так как бета-гамма имеют на два и более порядка меньшие радиотоксичности. Эти расчеты справедливы для выдержки ОЯТ 10 лет и более.

Прорыв декларирует, что будет удалять обратно в те же геологические формации столько же альфа-активности, сколько извлечено с природным ураном. При этом сколько остается на дневной поверхности, не понятно, но предполагается, что существенно меньше, чем будет захораниваться.

С точки зрения радиационной безопасности этот лозунг ничего не значит, то есть не существует возможности оценить реальный радиационный фон на планете, исходя из этого лозунга.

Активность природного урана на 97,5% обусловлена активностью урана-238+234, которые находятся в вековом равновесии. Активность урана-235 примерно в 40 раз меньше.

Современные способы добычи урана подземным выщелачиванием оставляют в породе почти все дочерние продукты урана, и реально на поверхность извлекаются только изотопы урана. Их удельная активность обусловлена ураном-238 и ураном-234, находящимися в вековом равновесии. Это 2 из 8 альфа-распадов, то есть четверть от активности уранового ряда.

Таким образом, если равняться на современные технологии добычи урана, то уровень активности захоронений РАО должен быть в 4 раза меньше, чем приведено в расчетах Прорыва. Кроме того, сам поднятый из-под земли уран повышает радиационный фон на планете примерно в 20 раз, и это вызывает серьезную озабоченность у специалистов-экологов.

Давайте обратимся к цифрам.

Примерно 3 тонны урана-238 имеют активность 1 Ки. За счет урана-234 удельный вес Ки падает в два раза, до 1,5 тонны. Это современные технологии, когда только уран извлекается из-под земли, а все дочерние продукты ряда остаются в недрах. Восстановление равновесия с радием-226 (Т=1600 лет) занимает 3+ тысячи лет, и в ближайшем будущем проблемы с радием не возникнут.

При полном извлечении всех дочерних продуктов урана с породой, удельный вес падает еще в 4 раза, до 375 кг/Ки. При этом удельная активность в 8 раз выше, чем у материнского урана-238. Это технологии наших дедов. Проблема радия-226 – основная проблема урановых рудников наших дедов (или урановых рудников вообще), так как из радия выделяется эманация – радиоактивный газ радон, и его дочерние 4 альфа-продукта (в том числе полоний-210) равномерно рассеиваются по планете.

Из 1 т урана в ПУГР нарабатывается 1 кг плутония с удельным весом 3,7 г/Ки. Таким образом, удельная активность актинида возрастает в 100 000 раз, а количество уменьшается в 1000 раз. При этом происходит увеличение альфа-активности в 100 раз

В современных реакторах АЭС накопление альфа-активности почти в 10 выше, то есть накапливается до 6,5 кг плутония на тонну природного урана, с удельным весом 3 г/Ки. Выгорание обогащенного до 4,95% урана достигает 5%, то есть 50 кг/т, при этом используется 8 кг природного урана. Увеличение альфа-активности – примерно в 1000 раз, по сравнению с естественным ураном. 

Приведенный выше расчет показывает, что если мы научимся выжигать 99,9% урана в ЗЯТЦ БР, то удаляемый в недра земли остаток актинидов в 0,1% гарантированно обеспечит радиационную эквивалентность захоронения.

Но есть нюансы.

Опасность природного урана

Поднятый из-под земли уран радиационно-опасен. При достижении некого предельного количества урана, поднятого на дневную поверхность, жизнь на планете станет опасной. Поэтому этот безопасный предел должен быть установлен, с учетом действующих технологий извлечения урана(в том числе без дочерних продуктов).

Безопасный урановый предел можно вычислить из предположения, что 50% дозы на планете обусловлена природным ураном (в разных местах планеты от 40% до 80%). Его средняя концентрация в верхних 20 см слоях (200 кг/м2) составляет 0,1 Бк/кг, что дает поверхностную загрязненность 20 Бк/м2. В квадратном километре миллион квадратных метров, и поверхностное загрязнение ураном составляет 20 МБк/м2, или 0,55 мКи/км2.

Всего поднято на дневную поверхность 2 млн тонн урана. При среднем удельном весе поднятого урана 1т/Ки, это 2 млн Ки. Равномерное рассеивание этого количества на 500 млн км2 дает загрязнение 4 мКи/км2. Вклад урана в фон планеты увеличится в 7 раз, а сам фон в 3,5 раза.

Если уран добывается со всеми дочерними изотопами, то загрязнение составит в 3 раза больше, порядка 12 мКи/км2. Вклад урана в фон планеты увеличится в 22 раза, а сам фон планеты в 11 раз.

Предельно допустимым фоном селитабельных территорий на планете является 40 мЗв/год, при среднем 2 мЗв/год. При этом профессиональное облучение сверх природного фона 1-2 мЗв/год, до 20 мЗв/год считается потенциально опасным. То есть профессионалы получают дозу вдвое менее, чем жители некоторых (очень небольших) территорий, но в среднем в 10 раз больше, чем жители планеты.

Из этих цифр можно найти безопасный предел количества урана на дневной поверхности планеты, который будет примерно вдвое-впятеро выше, чем нынешний уровень добычи урана.

Так как сегодня АЭС дают примерно 3% от мирового потребления энергии, и атомная энергетика работает примерно 50 лет, то нынешний повышенный фон планеты за счет природного урана обусловлен работой атомной промышленности всего 1,5 года, если пересчитать на 100% обеспечении энергопотребления за счет АЭС.

Если у человека исчезнут все энергоносители, кроме АЭС современного типа, то безопасный предел 20 мЗв/год будет превышен через 1,5-4 года при бесконтрольном рассеивании по планете дочерних продуктов урана, в первую очередь радия-226.

Опасность ЗЯТЦ БР

Прорыв знаменит своей теорией радиационно-эквивалентного захоронения (РЭЗ). ЗЯТЦ БР с отходами актинидов в 0,1% выглядит очень привлекательно. Но посмотрим, что за отходы будут образовываться при удалении обратно под землю 0,1%, или 1 кг на тонну изначально природного урана.

Это будет так называемое равновесное топливо, состав которого представлен в монографии БРЕСТ-ОД-300, 2002. Более детальный расчет (637 радионуклидов) был проведен к 2011 году. Равновесное топливо содержит примерно 15% плутония и 0,3% америция. У первого удельный вес 2,5 г/Ки, у второго 0,25 г/Ки. Это в 150 000 раз и 1 500 000 раз выше, чем у природного урана.

С учетом доли плутония и америция, удельная альфа-активность равновесного топлива выше удельной альфа-активности урана (со всеми дочерниками) в 27 000 раз. 22 500 дает плутоний, 4500 дает америций. Это при идеальной скоростной пирохимии ОЯТ.

Применяем к радиохимии ОЯТ БРЕСТ обычные технологии с выдержкой ОЯТ 10 лет (других пока не ожидается), и получаем увеличение доли америция до 0,9% за счет распада плутония-241. Таким образом, удельная активность возрастает в 36 000 раз. Дальнейшее бездействие в отношении ОЯТ БР, более 30 лет, приводит к увеличению удельной активности до 45 000 раз. 

Однако, Америций-241 – это проблема №1 для современной атомной энергетики и первых циклов ЗЯТЦ БР. Далее эстафету утяжеления принимает кюрий.

Кюрий – доминирующая проблема ЗЯТЦ БРЕСТ

Для ОЯТ БРЕСТ-ОД-300 доминирующая проблема существенно тяжелее – это кюрий. 50% альфа-активности ОЯТ БРЕСТ - это так называемые легкие изотопы кюрия, Cm-242 и Cm-244, которые дают 17% энерговыделения ОЯТ БРЕСТ через полгода выдержки. Первый имеет период полураспада 0,5 года, второй 18 лет.

Теперь попробуем осмыслить предлагаемый технологический прием Прорыва. Весь кюрий удаляется во временное хранилище на 180-200 лет. Причина этого решения вынужденная – Cm-246, 247, 248 имеют периоды полураспада в тысячи лет (так называемый остров стабильных сверхтяжелых изотопов), и создают дополнительную активность в сотни тысяч раз большие, чем природный уран. Поэтому кюрий нужно отделять от всех остальных актинидов, во избегании накопления тяжелых изотопов кюрия (то есть как раз тех изотопов, которые являются основой экономического благополучия, основной продукцией НИИАР).

Все изотопы кюрия являются мощными нейтронными источниками, на порядки большими, чем Pu-240. Если с низкофоновым плутонием в НИИАР работали в перчаточных боксах, указывая в отчетах горячие камеры, то с кюрием такие фокусы невозможны. Те, кто пренебрегал требованиями РБ при работе с кюрием, оставался без ногтей, затем без пальцев, а затем без всего остального.

Итого, в сумме, (расчетное) равновесное топливо БРЕСТ имеет в ~100 000 раз большую удельную альфа-активность, чем природный уран. Следовательно, для обеспечения РЭЗ выход в готовую продукцию актинидов должен быть 99,999%, (а не 99,9%), при реальном выходе не более 94%.

Гипотетическая(виртуальная) комбинированная технологическая схема(точнее схемы) переработки ОЯТ БРЕСТ непростая, мало проработанная, и многократно критиковалась специалистами. Но самым сложным и опасным местом в ней является так называемое фракционирование. Задача фракционирования – предотвратить накопление сверхтяжелых изотопов в равновесном топливе методом удаления кюрия в РАО. Разделение америция, кюрия и РЗЭ, имеет утвержденные потери 6+% на отдельных операциях, и эта задача считается самой сложной из когда-либо существовавших радиохимических задач.

Удельное энерговыделение растворов достигает 450 Вт/л. Все соли кюрия сами по себе прокаливаются до оксида, масса аэрозолей измеряется процентами. НИИАР за всё время работы наработал лишь несколько килограмм кюрия различного изотопного состава, и до 1972-75 года опережал США в производстве кюрия. Можно смело утверждать, что не менее 50% бюджетных затрат, которые понес СССР в НИИАР – это для получения кюрия.

7-14 лет назад были живы специалисты, которые с 1964 года исследовали поведение кюрия, берклия и калифорния, и участвовали в создание производства кюрия в НИИАР. На их глазах Прорывом были уничтожены советские установки с нейтрон-гамма защитой для фабрикации изделий из кюрия, которые позволяли персоналу остаться в живых.

Вся эта разрушительная деятельность проводилась под лозунгом – даешь бесконечную по масштабам экологически безупречную атомную энергетику!

Короткая выдержка ОЯТ БРЕСТ, РЭЗ осколков деления

При выдержке ОЯТ БРЕСТ примерно полгода вклад осколков деления в токсичность ОЯТ (при внутреннем поступлении) примерно равен токсичности актинидов. Но это высказывание справедливо для аварийных ситуаций, когда ОЯТ оказывается в воздухе или воде в виде аэрозолей.

Для дистанционных работ с ОЯТ, безусловно доминирующую роль играют продукты деления с жесткими гамма и бета излучателями.

В данном случае необходимо сравнивать уран и ОЯТ как источники внешнего облучения.

Мадам Кюри в начале 20-го века ввела понятие гамма-эквивалент радия, и оно до сих пор осталось в единице измерения МЭД под названием Рентген.

Накопление активности долгоживущих цезия-137 и стронция-90, имеющих примерно одинаковые гамма-кванты с радием-226, превышает активность радия в полмиллиона раз.

РЭЗ (радиационно-эквивалентное захоронение) осколков деления сравнивается с гамма-активностью радия только через 16 периодов полураспада 30-летних осколочных радионуклидов. Это 480 лет. Это в 2,5 раза дольше, чем в планах Прорыва.

Резюме или итоги

Так называемый ОЯТЦ современных АЭС и предполагаемый ЗЯТЦ БР на сегодняшнем уровне развития технологий неприемлем, так как не может обеспечить необходимый уровень безопасности, по многим техническим причинам. Считаю это коренными научными проблемами современной атомной науки.

ОЯТЦ

Расчетная величина равновесной активности долгоживущих актинидов, накапливаемая современным парком АЭС с ОЯТЦ, будет увеличиваться почти линейно тысячи лет, и превысит активность природного урана и его дочерних продуктов, в сотни миллионов раз лишь для одного реактора типа ВВЭР-1000.

Долговременное применение современного парка АЭС (400 ГВт), с уровнем тяжелых аварий 1/3000 реактор-лет, через тысячу лет и более, приведет к неприемлемому для жизни радиационному фону на планете, 50-500 мЗв/год. При увеличении установленной мощности современного мирового парка АЭС в 10 раз, повышение фона произойдет в ближайшие 100 лет.

Экономика ОЯТЦ, с 1956 и до сих пор идет в сторону увеличения стоимости квтч, в то время как другие высокотехнологичные виды генерации постоянно снижают стоимость квтч. Отдельно необходимо отметить возрастающую долю топливной составляющей в цене атомного квтч. В 1960-70-х годах она была 30-35%, сегодня 40-45%, то есть растет опережающими темпами по сравнению с установленной мощностью.

Отложенные решения обращения с ОЯТ ОЯТЦ – недопустимое преступное бездействие по отношению к ОЯТ. Это красивая формулировка фатальной проблемы обращения с ОЯТ, которая перекладывается на будущие поколения.

ЗЯТЦ БР

Уже на уровне предварительных расчетов понятно, что предлагаемый ЗЯТЦ БР на порядки опаснее ОЯТЦ. Технологический выход внешнего ядерного топливного цикла плутония, америция и нептуния необходимо повысить с 90-99% до 99,999%. Сегодня такие требования являются недостижимыми на 3 порядка (в тысячу раз).

Для временного хранения осколков деления и отходов актинидов, после переработки ОЯТ ЗЯТЦ, кюрия в первую очередь, необходимо разработать безопасные способы хранения ВАО на 500 лет. Сегодня контейнеры начинают течь через 50-70 лет (более длительные эксперименты за всю историю атомных проектов 75 лет, не проводились).

Масштабы подземного удаления ЖРО при ЗЯТЦ БРЕСТ будут превышать уровни военных полигонов удаления ЖРО времен Холодной Войны на 2-3 порядка. Это неприемлемый эксперимент с населением целых регионов.







Это статья PRoAtom
http://www.proatom.ru

URL этой статьи:
http://www.proatom.ru/modules.php?name=News&file=article&sid=9975